我国学者在催化醇高效氧化研究方面取得新进展
来源: 科技日报 2022-10-31 14:46:59
醇无溶剂催化氧化是合成精细化学品的绿色途径。其中，钯基催化剂因其优异的催化活性而得到广泛研究和应用。日前，中国科学院山西煤炭化学研究所张斌副研究员、覃勇研究员团队，利用原子层沉积技术实现了在氧化铈上构筑稳定且氧化钯和零价钯+氧化钯比例稳定可调的钯团簇催化剂，有望进一步改变反应路径，提升钯催化剂反应效率。 该成果近日以“氧化铈上双位点氧化钯和零价钯催化苯甲醇选择性氧化”为题在期刊《催化》上发表。
零价钯物种被大多数研究人员认为是钯催化剂的活性中心，零价钯上醇的β氢消除是反应的决速步骤。由于氧化钯物种在原位反应条件下很容易被还原成零价钯，造成传统方法难以控制催化剂稳定的氧化钯和零价钯比例，且催化剂中零价钯和氧化钯的作用难以区分，无法实现高效的协同，催化剂性能受限。因此，精准控制氧化钯和零价钯比例，并保持其反应条件下结构稳定，形成能够分别活化醇β氢和氧气的双位点催化剂，有望进一步改变反应路径，提升钯催化剂反应效率。
张斌介绍，团队研究的钯团簇催化剂，由于零价钯和氧化钯双位点的高效协同，其转化频率值较高，即每小时在每个表面钯位点上转化的苯甲醇的分子数可高达35万个，且与传统钯催化剂不同，钯/氧化铈催化剂表现出显著的氧同位素效应，其稳定的零价钯和氧化钯双位点实现了氧促进的β氢消除新机制。
“本研究为理解醇氧化中的氧活化、活性中心的判定及高性能催化剂的设计提供了一种新的思路。”张斌表示。(科技日报实习记者 韩荣)
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